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      科技動態

      大連化物所實現在單個金屬粒子催化活性位的結構調控

      撰稿: 大連化學物理研究所 發布時間:2022-08-16

        近日,中國科學院大連化學物理研究所催化基礎國家重點實驗室催化反應化學研究組研究員李勇和申文杰等與德國卡爾斯魯厄理工學院教授汪躍民、上海應用物理研究所研究員姜政、中國科技大學教授李微雪等合作,在單個金屬合金粒子催化加氫研究方面取得新進展。

      大連化物所實現在單個金屬粒子催化活性位的結構調控

        雙金屬合金催化劑具有可變的化學組成、可調的幾何結構和迥異的電子分布特性,廣泛應用于石油化工、精細化學品合成等領域。但是,在催化反應條件下合金粒子之間的金屬原子遷移和擴散導致催化劑納米粒子重構,以及表面化學組成、粒子尺寸、形貌、晶相等發生變化。因此,定量描述金屬合金催化劑活性位原子結構是多相催化領域所面臨的挑戰。

        本工作中,研究團隊首先利用多元醇液相還原技術制備了單分散的PdCu納米粒子(8nm),再利用反相微乳液法制備了SiO2包裹的PdCu@SiO2核殼型結構的單個粒子,最后,通過調節處理溫度和氣氛,在化學組成、尺寸和形貌不變的前提下,在SiO2殼層限域的納米空間內實現了單一合金納米粒子從有序體心立方(B2)到無序面心立方(fcc)的晶相轉變。研究發現,在室溫和計量比條件下的乙炔催化加氫反應中,B2粒子的轉化速率是fcc粒子的十倍以上。此外,研究團隊借助同步輻射、紅外光譜、原位電鏡和理論計算等,發現B2粒子的Pd和Cu原子分別有序占據體心立方的頂點和體心位置,而fcc粒子中的Pd和Cu原子隨機落位于面心立方的頂點和面心位置;B2粒子表面具有高密度的Pd-Cu鍵,高度隔離的Pd位點可以活化H2分子,解離的H原子則落位在粒子表層和次表層的Pd和Cu原子間隙,表現出更高的催化加氫本征活性。本工作不僅揭示了單個金屬納米粒子活性位的原子結構,更為重要的是,為研究單個粒子催化行為和研制高活性金屬合金催化劑提供了新思路和理論基礎。

        相關成果以“Tuning Crystal-phase of Bimetallic Single Nanoparticle for Catalytic Hydrogenation”為題,于近日發表在《自然—通訊》(Nature Communications)上。該工作的第一作者是大連化物所助理研究員劉爽。該工作得到國家自然科學基金等項目的資助。

        文章鏈接:https://doi.org/10.1038/s41467-022-32274-4

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