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      科技動態

      大連化物所發展“化學剪裁”法精準制備負載金屬的多級中空酚醛樹脂催化加氫納米反應器

      撰稿: 大連化學物理研究所 發布時間:2022-08-26

        近日,中國科學院大連化學物理研究所催化基礎國家重點實驗室微納米反應器與反應工程學創新特區研究組研究員劉健團隊與比利時那慕爾大學、武漢理工大學中科院院士蘇寶連合作,發展了“化學剪裁”法,精準制備出了具有金屬納米顆??臻g分布的多級中空酚醛樹脂納米反應器,并表現出高效的多相催化加氫性能。

      大連化物所發展“化學剪裁”法精準制備負載金屬的多級中空酚醛樹脂催化加氫納米反應器

        細胞是一種具有多級中空結構和多組分活性物種的天然軟物質。模擬細胞結構構筑人工細胞(也可稱為納米反應器)一直以來都受到科研人員的廣泛關注。然而,設計具有多級中空結構的有機大分子仍具有挑戰。

        本工作中,合作團隊對氨基苯酚樹脂微球進行了納米級化學剪裁:使用乙醇作為化學剪裁劑,精確剪裁其微納結構和化學組成。乙醇通過切斷化學鍵((Ar)C-N)導致低聚物溶解,在隨后的再聚合過程中,球形氨基苯酚樹脂顆粒能夠成功轉變為具有有機官能團(羥甲基和氨基)精確空間分布的多級中空結構。合作團隊通過調節醇的種類和用量,可得到一系列類似納米結構的氨基苯酚樹脂顆粒,證明了該方法的通用性。研究發現,獨特的多級中空結構及其有機微環境能夠將Au納米顆粒包裹在其內部空腔中,形成類石榴型的微納結構。合作團隊將Pd納米顆粒選擇性沉積在其外殼后,制備出具有精確金屬空間分布的多級中空酚醛樹脂納米反應器。該納米反應器封裝的Au納米顆粒有利于向Pd納米顆粒提供電子,形成更多的金屬Pd。同時,外殼上的Pd納米顆粒有利于產生更多的活潑氫用于底物的氫化,從而提高催化活性。在苯乙烯,苯乙炔和硝基苯加氫反應中,該納米反應器表現出高效的加氫性能,其中在苯乙烯加氫反應中TOF值高達11257 h-1。該工作實現了“化學剪裁”法精準制備負載金屬的多級中空酚醛樹脂催化加氫納米反應器及其在可持續催化中的應用。

        劉健團隊近年來在微納米反應器的構筑及可持續催化應用方面進行了深入系統的研究:構建了系列聚合物,碳基及氧化硅基微納米反應器(Nat. Commun.,2020;Natl. Sci. Rev.,2020;Energy Environ. Sci., 2021;ASC Nano,2022),并對微納米反應器的特性及其催化反應過程進行深入研究(Adv. Mater.,2019;Angew. Chem. In. Ed.,2020;Adv. Mater.,2020;Angew. Chem. In. Ed.,2021;Adv. Funct. Mater.,2022)。

        相關成果以“Multilevel Hollow Phenolic Resin Nanoreactors with Precise Metal Nanoparticles Spatial Location towards Promising Heterogeneous Hydrogenations”為題,于近日發表在《先進材料》(Advanced Materials)上。該工作的第一作者是大連化物所博士研究生邳雨桐。上述工作得到國家自然科學基金、遼寧省自然科學基金、博士后創新人才支持計劃和中國博士后科學基金等項目的資助。

        文章鏈接:https://doi.org/10.1002/adma.202205153

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